近日,我校澳门京葡娱乐网和能源材料化學研究院武利民教授和谷曉俊教授聯合團隊取得重要研究進展,相關成果在化學領域的國際頂級學術期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發表,題為“Carbon Nitride Pillared Vanadate Via Chemical Pre-Intercalation Towards High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries”(論文連接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303529),并被選為Hot Paper。我校澳门京葡娱乐网2020級博士研究生徐月為第一作者,武利民教授、谷曉俊教授、郭豔副教授及北京化工大學于樂教授為通訊作者,澳门京葡娱乐网為論文第一完成單位。
水系鋅離子電池作為一種先進的儲能系統,具有高安全性、低成本等優點,受到了人們普遍關注。釩基氧化物具有可調的層狀結構、高理論容量等優點,被認為是有發展潛力的鋅離子電池正極材料之一。然而,釩基正極仍然面臨層間距狹窄、本征電導率低和釩溶解等挑戰,嚴重降低了其可逆容量和循環壽命。鑒于此,本研究采用化學預嵌入策略,設計合成了氮化碳(C3N4)插層的、兼具大層間距和豐富氧空位的釩酸铵(NVO)納米帶(圖1),作為高性能水系鋅離子電池正極材料,并系統研究了材料的微觀結構、組裝形成的電池性能與儲能機制。
圖1. NVO納米帶的合成與結構表征
在材料合成過程中,C3N4納米片作為氮源被H2O2刻蝕并釋放出NH4+離子,促進V2O5形成了層狀NVO,并且刻蝕過程中形成的超微C3N4納米片原位插入到層狀結構中,增加了層間距。得益于C3N4插層形成的柱撐結構與豐富的氧空位,NVO的導電性和電荷/離子傳輸能力有了很大提升,在20 A g-1的大電流密度下顯示出高達194.7 mAh g-1的比容量,在10 A g-1的電流密度下可穩定循環10000次以上,并呈現良好的循環穩定性和可逆性(圖2)。此外,基于密度泛函理論的計算結果表明,NVO能夠更好地與鋅結合,加速電極/電解液界面處的電荷轉移。
圖2. 基于NVO納米帶的鋅離子電池性能
綜上,該研究為設計結構新穎的釩基正極材料提供了新思路,并為大幅提高水系鋅離子電池的倍率性能和循環壽命提供了新策略。研究受到國家自然科學基金、内蒙古自治區科技計劃、内蒙古自然科學基金等項目的支持。